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電催化CO₂還原是實(shí)現(xiàn)碳循環(huán)的重要策略之一。該反應(yīng)涉及多電子質(zhì)子耦合過(guò)程。反應(yīng)動(dòng)力學(xué)遲緩、如何在較低電勢(shì)下可控提高單一產(chǎn)物的選擇性是其面臨的重要問(wèn)題。一直以來(lái)，金屬催化劑因其良好的導(dǎo)電性以及對(duì)反應(yīng)中間體吸附強(qiáng)度的可控調(diào)節(jié)等優(yōu)勢(shì)而備受關(guān)注。電催化CO₂還原至CO反應(yīng)涉及到兩個(gè)關(guān)鍵的反應(yīng)中間體*COOH和*CO。Pd具有相對(duì)高的*COOH結(jié)合能，但其活性的提高又局限于*COOH和*CO結(jié)合強(qiáng)度的比例關(guān)系。而Pd-Au合金可以利用Au表面*CO吸附較弱的特點(diǎn)，促進(jìn)催化劑表面CO的脫附。因此，我們?cè)O(shè)計(jì)了合金程度可控的Pd@PdAu納米立方體結(jié)構(gòu)，其新穎之處在于通過(guò)晶種生長(zhǎng)和電流置換的方法實(shí)現(xiàn)了原子級(jí)別可控的超薄Pd-Au合金殼，顯著提高Pd基催化劑用于電催化CO₂還原的活性。另外，通過(guò)原位電化學(xué)實(shí)驗(yàn)以及密度泛函理論計(jì)算進(jìn)一步闡明反應(yīng)機(jī)理，其活性顯著增強(qiáng)的原因在于集團(tuán)效應(yīng)和配體效應(yīng)，即：適當(dāng)比例的Pd-Au活性位點(diǎn)以及Au-Pd之間的電子反饋。該工作為雙金屬基催化劑在催化反應(yīng)中構(gòu)效關(guān)系的探究提供了重要指導(dǎo)。