光合作用是地球生物圈中能量循環(huán)不可缺少的環(huán)節(jié),時刻調(diào)節(jié)著人類賴以生存的地球環(huán)境。通過模擬自然光合作用進行太陽能分解水制氫,實現(xiàn)太陽能向氫能的轉(zhuǎn)化,是解決人類社會所面臨的能源問題和環(huán)境問題的有效途徑之一。當前,科學家們花費了大量精力用于開發(fā)高效的仿生水氧化催化劑以及具有寬光譜吸收的捕光材料,然而卻忽視了如何設計、選擇并適宜地將捕光材料、水氧化催化劑以及電荷傳輸中間體等重要的基本單元組裝在一起,從而構建具有高效電荷傳輸的仿生體系。我們通過模擬光系統(tǒng)II中關鍵組分的重要功能,采用BiVO4半導體作為捕光材料,鎳鐵層狀雙氫氧化物(NiFeLDH)作為保護層,用于抑制BiVO4的光腐蝕,發(fā)現(xiàn)部分氧化的石墨烯(pGO)作為捕光材料與水氧化催化劑之間的電荷傳輸?shù)拿浇椋涔δ茴愃朴谧匀还庀到y(tǒng)II中酪氨酸(Tyr)的作用,并采用分子Co立方烷作為水氧化催化劑模擬自然光合作用的Mn4CaO5放氧中心。該體系在光電催化分解水反應中展示了高效的性能和穩(wěn)定性。水氧化反應的起始電位低至0.17 V,接近熱力學理論值,且為目前文獻報道的最低值;太陽能到氫能的轉(zhuǎn)化率(STH)高達2.0%。這種仿生策略為如何實現(xiàn)太陽能的高效轉(zhuǎn)化提供了新的思路和方法,該研究結(jié)果得到專家的高度評價。
Sheng et al. describes the assembly of a photoelectocatalytic system including BiVO4 as light absorber, NiFeLDH as a protective hole storage layer, and a partially oxidized graphene which facilitates charge transfer to a molecular Co cubane. The achieved performance is superior and the charge transfer processes involved are beautifully and carefully characterised. The manuscript is well written and everything well explained; it was a pleasure to read!
中國科學院大連化學物理研究所
Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences
中國科學院大連化學物理研究所
Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences
Mimicking the Key Functions of Photosystem II in Artificial Photosynthesis for Photoelectrocatalytic Water Splitting
2018,?Vol.?140,?No.?9,?3250-3256
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.7b10662