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模擬光系統(tǒng)II功能構建人工光合體系實現(xiàn)高效光電催化分解水

Mimicking the Key Functions of Photosystem II in Artificial Photosynthesis for Photoelectrocatalytic Water Splitting



光合作用是地球生物圈中能量循環(huán)不可缺少的環(huán)節(jié),時刻調(diào)節(jié)著人類賴以生存的地球環(huán)境。通過模擬自然光合作用進行太陽能分解水制氫,實現(xiàn)太陽能向氫能的轉(zhuǎn)化,是解決人類社會所面臨的能源問題和環(huán)境問題的有效途徑之一。當前,科學家們花費了大量精力用于開發(fā)高效的仿生水氧化催化劑以及具有寬光譜吸收的捕光材料,然而卻忽視了如何設計、選擇并適宜地將捕光材料、水氧化催化劑以及電荷傳輸中間體等重要的基本單元組裝在一起,從而構建具有高效電荷傳輸的仿生體系。我們通過模擬光系統(tǒng)II中關鍵組分的重要功能,采用BiVO4半導體作為捕光材料,鎳鐵層狀雙氫氧化物(NiFeLDH)作為保護,用于抑制BiVO4的光腐蝕,發(fā)現(xiàn)部分氧化的石墨烯(pGO)作為捕光材料與水氧化催化劑之間的電荷傳輸?shù)拿浇椋涔δ茴愃朴谧匀还庀到y(tǒng)II中酪氨酸(Tyr)的作用,并采用分子Co立方烷作為水氧化催化劑模擬自然光合作用的Mn4CaO5放氧中心。該體系在光電催化分解水反應中展示了高效的性能和穩(wěn)定性。水氧化反應的起始電位低至0.17 V,接近熱力學理論值,且為目前文獻報道的最低值;太陽能到氫能的轉(zhuǎn)化率(STH)高達2.0%。這種仿生策略為如何實現(xiàn)太陽能的高效轉(zhuǎn)化提供的思路和方法,該研究結(jié)果得到專家的高度評價。



Sheng et al. describes the assembly of a photoelectocatalytic system including BiVO4 as light absorber, NiFeLDH as a protective hole storage layer, and a partially oxidized graphene which facilitates charge transfer to a molecular Co cubane. The achieved performance is superior and the charge transfer processes involved are beautifully and carefully characterised. The manuscript is well written and everything well explained; it was a pleasure to read!



葉盛Sheng Ye

中國科學院大連化學物理研究所

Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences

李燦Can Li

中國科學院大連化學物理研究所

Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences

對創(chuàng)新的理解:
道法自然,逼近真理。 Learning from Nature, unveiling the truth.