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乙烯是生產(chǎn)高分子聚合物產(chǎn)品的重要單體。乙炔選擇性氫化是石油工業(yè)生產(chǎn)乙烯原料氣凈化提純的重要方式之一。如何選擇性將乙炔加氫到乙烯，避免乙烯進一步氫化到乙烷，是這一反應(yīng)需要解決的主要問題。對于乙炔選擇性氫化理論研究表明，從反應(yīng)動力學(xué)而言，貴金屬（特別是Pd金屬）在反應(yīng)過程中產(chǎn)生次表面氫物種會導(dǎo)致烯烴過度加氫；從基元反應(yīng)熱力學(xué)而言，反應(yīng)物及中間產(chǎn)物在活性位點的競爭吸脫附，決定了加氫產(chǎn)物的選擇性?；趯σ胰布託浞磻?yīng)本質(zhì)的理解，我們構(gòu)想，通過消除次表面氫并優(yōu)化反應(yīng)物和中間產(chǎn)物的吸附類型，將有望實現(xiàn)Pd催化劑的乙烯高選擇性。我們研究組長期致力于納米碳材料負(fù)載金屬催化劑的研究。經(jīng)過前期的學(xué)術(shù)積累，利用納米金剛石/石墨烯復(fù)合核殼材料(ND@G)為載體，制備出一種碳負(fù)載的原子級分散高選擇性乙炔加氫Pd基催化劑。通過細(xì)致的結(jié)構(gòu)表征對催化劑的活性位點結(jié)構(gòu)進行了解析，并基于此通過理論計算說明了原子級分散Pd催化劑在乙炔加氫反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異選擇性的原因。本研究表明，單原子Pd活性位點的催化劑，在乙炔氫化反應(yīng)中，更有利于反應(yīng)產(chǎn)物乙烯的脫附，進而抑制乙烯進一步加氫反應(yīng)的進行。該項研究為開發(fā)新型高效選擇性加氫催化劑提供了新思路。