二維鹵化物鈣鈦礦具有豐富且可調(diào)的物性，在新型太陽能電池和發(fā)光器件等領(lǐng)域具廣闊的應用前景。近年來二維鈣鈦礦新材料的開發(fā)已取得諸多進展，但仍存在一些關(guān)鍵問題亟待解決，比如如何可控設計結(jié)構(gòu)來優(yōu)化其激子（電子-空穴對）特性和光電性能，對這些問題的深入研究需要合適的材料體系、有效的調(diào)控手段和表征方法。壓強是一個重要的熱力學參量，施加高壓可以有效調(diào)制材料的晶格和電子結(jié)構(gòu)，從而影響其光、電、熱、磁等的性質(zhì)。結(jié)合原位的結(jié)構(gòu)和物性表征，可以加深我們對基礎(chǔ)問題的理解，從而為新結(jié)構(gòu)和新材料設計提供參考。
基于前期的研究積累，在該工作中我們選擇了全無機二維鈣鈦礦Cs2PbI2Cl2，其具有比有機-無機雜化體系更小的層間距和獨特的激子特性。我們利用高壓技術(shù)和原位表征，結(jié)合理論計算對其晶體結(jié)構(gòu)、激子特性和光電性能的演變規(guī)律進行了系統(tǒng)研究。結(jié)果顯示，Cs2PbI2Cl2的激子結(jié)合能從常壓下的133 毫電子伏（meV）降至2 吉帕（GPa）下的78 meV，達到可與典型三維鹵化物鈣鈦礦相比擬的數(shù)值。激子結(jié)合能的降低促進了光生載流子的分離和傳輸，使其光電導在2 GPa下獲得了三個數(shù)量級的提升。通過調(diào)控二維鹵化物鈣鈦礦的激子特性，可使其獲得比擬三維鈣鈦礦的優(yōu)異光電性質(zhì)，同時不會失去其獨特的優(yōu)勢，這使得二維鈣鈦礦在太陽能電池和光電探測器中更具應用前景。該工作是二維鹵化物鈣鈦礦中壓力誘導光電導增強現(xiàn)象的首次報道，揭示了晶體結(jié)構(gòu)、激子特性與光電性能之間的關(guān)系，為新材料的結(jié)構(gòu)設計和性能優(yōu)化提供了思路。
Xujie Lü and his colleagues have built up the pressure-induced structure-property correlations of the all-inorganic 2D perovskite of Cs2PbI2Cl2. Besides the observed changes of crystal structure and light emission, they also discovered the significant enhancement of photocurrents from the sample upon compression above 2 GPa. Amazingly, the photocurrents achieved at 2.1 GPa are three orders of magnitude greater than the starting one, and most importantly, this pressure is also industrially achievable, promising of scalable fabrication and device application in the future.
北京高壓科學研究中心
Center for High Pressure Science and Technology Advanced Research (HPSTAR)
Enhanced Photocurrent of All-Inorganic Two-Dimensional Perovskite Cs2PbI2Cl2 via Pressure-Regulated Excitonic Features
2021,?Vol.?143,?No.?6,?2545-2551
https://dx.doi.org/10.1021/jacs.0c11730
