可再生電力驅(qū)動的CO2還原反應(yīng)（CO2RR）為CO2減排和資源化提供了誘人前景。經(jīng)過四十年的發(fā)展，CO2RR在催化劑設(shè)計、原位檢測、機理探究等方面取得了長足進步。然而受CO2溶解度限制，傳統(tǒng)的H型電解池難以實現(xiàn)工業(yè)規(guī)模的電解速率。新發(fā)展的氣體擴散電型流動電解池（Flow cell）能有效克服CO2傳輸限制，極大提升產(chǎn)物生成速率，有望實現(xiàn)工業(yè)化發(fā)展。但在大電流電解過程中，氣體擴散電極（GDE）的疏水性發(fā)生退化，引發(fā)陰極電解液溢流和碳酸鹽晶體析出，最終導(dǎo)致GDE中的CO2傳輸孔道被嚴(yán)重堵塞，產(chǎn)物選擇性和生成速率大幅下降。因此電解溢流問題嚴(yán)重制約了Flow cell中CO2大電流電解的穩(wěn)定性，阻礙了其規(guī)?；瘧?yīng)用。
基于以上研究現(xiàn)狀，我們設(shè)想能否增強催化劑層自身的疏水性來避免與電解液的過度接觸，從而緩解電解液溢流。受狗尾草葉片微結(jié)構(gòu)啟發(fā)，我們利用電化學(xué)沉積法在氣體擴散層(GDL)上制備了多層級高曲率結(jié)構(gòu)的銅電極。該電極具有良好的疏水性和親氣性，能夠在催化過程中有效地捕獲CO2分子和富集堿金屬陽離子，構(gòu)建穩(wěn)定的氣-固-液三相界面，緩解大電流密度下的電解液溢流，實現(xiàn)較長時間內(nèi)穩(wěn)定地催化CO2轉(zhuǎn)化為多碳產(chǎn)物。該項研究為設(shè)計開發(fā)高效穩(wěn)定的氣體擴散電極提供了新思路。
This article by Min-Rui Gao's group addresses the use of a bio-inspired copper catalyst to increase the stability – and, incidentally, the activity – of copper-based materials for the CO2 reduction. Overall, the concept is novel and quite interesting, and the paper well documented.
中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
University of Science and Technology of China
Hierarchical Copper with Inherent Hydrophobicity Mitigates Electrode Flooding for High-Rate CO2 Electroreduction to Multicarbon Products
2021,?Vol.?143,?No.?21,?8011-8021
https://doi.org/10.1021/jacs.1c01190
