氨是一種重要的化工原料，在人類的生產(chǎn)、生活等方面有著至關(guān)重要的作用。然而傳統(tǒng)的Haber-Bosch制氨方法，反應(yīng)條件非?？量蹋?00-600 °C，20-40 MPa），耗能巨大，并會(huì)導(dǎo)致嚴(yán)重的環(huán)境污染。因此，如何在常溫常壓下實(shí)現(xiàn)高效固氮制氨受到科學(xué)界和工業(yè)界廣泛關(guān)注。電化學(xué)還原氮?dú)庵瓢笔且环N可以實(shí)現(xiàn)常溫常壓下固氮制氨的新技術(shù)，該技術(shù)的關(guān)鍵是獲得高活性和選擇性的催化劑。原子催化劑是催化領(lǐng)域的研究前沿。科學(xué)家們一直期待零價(jià)金屬原子催化劑的出現(xiàn)，如何錨定零價(jià)金屬原子一直是催化領(lǐng)域的嚴(yán)峻挑戰(zhàn)和迫切解決的關(guān)鍵科學(xué)問題。零價(jià)鉬已被證明是許多重要化學(xué)反應(yīng)的核心部分，然而自然界中Mo普遍以高氧化態(tài)化合物形式穩(wěn)定存在，傳統(tǒng)催化劑和單原子催化劑的制備方法無法得到零價(jià)鉬原子催化劑。我們考慮到石墨炔超大的二維平面結(jié)構(gòu)高分布的炔鍵和空洞結(jié)構(gòu)，利用多炔鍵強(qiáng)大的還原能力是有可能將高氧化態(tài)的鉬還原成零價(jià)鉬，并且石墨炔的空洞可以提供合適的空間將被還原的零價(jià)鉬原子錨定，使零價(jià)金屬原子能夠長(zhǎng)壽命穩(wěn)定。通過這一過程在國(guó)際上首先發(fā)現(xiàn)原子催化劑（負(fù)載量高達(dá)7.5 wt.%），實(shí)現(xiàn)了在常溫常壓下高選擇性、高活性和高穩(wěn)定性固氮制氨，以及產(chǎn)氫。
The authors immobilize Mo in graphdiyne to create a new electrocatalyst for N2 reduction to ammonia. Nitrogen reduction without producing climate-changing CO2 is one of the most important challenges for chemists, and this is a major step towards that goal.
中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所
Institute of Chemistry
Highly Efficient and Selective Generation of Ammonia and Hydrogen on a Graphdiyne-Based Catalyst
2019,?Vol.?141,?No.?27,?10677-10683
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b03004
