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過渡金屬氧化物是應用非常廣泛的一類功能材料，自旋態(tài)轉變與金屬間電荷轉移可在不引入外界摻雜元素的情況下實現多重相變，為新穎電子態(tài)與新功能特性的出現提供了可能。然而，目前尚未報導在單相材料中同時實現自旋態(tài)轉變與金屬間電荷轉移。本研究團隊利用高壓高溫實驗條件制備出新型鈣鈦礦物質PbCoO₃，發(fā)現其具有新穎的電荷有序分布（即Pb²⁺Pb⁴⁺₃Co²⁺₂Co³⁺₂O₁₂）。計算表明Pb與Co離子具有接近的自由能，預示通過外界激勵可能會誘導多重相變。團隊通過原位高壓電阻、同步輻射X光衍射、發(fā)射光譜、吸收譜以及高壓中子等系列測試，發(fā)現隨著壓力逐漸增加至15 GPa，Co²⁺離子連續(xù)地由高自旋態(tài)轉變?yōu)榈妥孕龖B(tài)，并導致電阻反常增大。當自旋態(tài)轉變結束后，低自旋Co²⁺離子與高價態(tài)Pb⁴⁺離子之間發(fā)生電荷轉移，電荷轉移的積累效應導致材料在20 GPa附近發(fā)生一級晶體結構相變與絕緣體-金屬化相變。當壓力達到30 GPa時，Pb⁴⁺-Co²⁺電荷轉移完成，導致低自旋Co²⁺全部轉變?yōu)榻^緣的低自旋Co³⁺態(tài)，因而材料在此壓力下發(fā)生第二次一級晶體結構相變與金屬-絕緣體轉變。本研究成果是自旋態(tài)與電荷轉移這兩種電子相變首次在單相材料中被同時發(fā)現，并導致了晶格、電荷、自旋、軌道等多個自由度的急劇改變，為研究壓力誘導新奇物理效應提供了范例。